Thesis defence of Aleksandra Koroleva (AMfoRS team): Study and development of La2NiO4 memristive devices for bio-inspired computing

Aleksandra KOROLEVA - AMfoRS team

Thesis direction
Ioana VATAJELU - Thesis director - Researcher - TIMA Laboratory - CNRS
Monica BURRIEL LOPEZ - Thesis co-director - Research director - LMGP - CNRS
Céline TERNON - Thesis co-supervisor - Associate professor - LMGP - Grenoble INP Phelma

Rapporteurs
Jean-Michel PORTAL - Rapporteur - Full professor - Université Aix-Marseille
Jérémie GRISOLIA - Rapporteur - Full professor - INSA Toulouse

Composition of the jury
Ioana VATAJELU - Thesis director - Researcher - TIMA Laboratory - CNRS
Monica BURRIEL LOPEZ - Thesis co-director - Research director - LMGP - CNRS
Jean-Michel PORTAL - Rapporteur - Full professor - Université Aix-Marseille
Jérémie GRISOLIA - Rapporteur - Full professor - INSA Toulouse
Laurent CARIO - Examinator - Research director - IMN - CNRS
Liliana BUDA-PREJBEANU - Examinator - Full professor - Grenoble INP - UGA
Céline TERNON - Guest - Associate professor - LMGP - Grenoble INP Phelma
Stephan MENZEL - Guest - Senior scientist - Forschungszentrum Jülich GmbH

Title: Study and development of La2NiO4 memristive devices for bio-inspired computing
Keywords: memristive device,neuromorphic computing,valence change memory
Abstract: Inspired by the architecture and efficiency of the human brain, neuromorphic systems aim to integrate memory and processing within the same physical location, enabling low-power and energy-efficient computation. In this context, memristive devices capable of storing and updating analog conductance states are seen as key building blocks for implementing artificial synapses and neurons in hardware. Recently, the potential of the TiN/La2NiO4+δ/Pt memristive devices for artificial synapse applications was demonstrated. La2NiO4+δ (L2NO4) exhibits oxygen over-stoichiometry and can accommodate a wide range of excess oxygen content (δ). The presence of highly mobile interstitial oxygen ions in L2NO4, combined with the TiN electrode, facilitates the formation of a TiNxOy interlayer at the metal/oxide interface, which plays a key role in the device operation. This thesis presents a comprehensive study of TiN/L2NO4/Pt memristive devices, focusing on their application as artificial synapses in spiking neural networks (SNN). The L2NO4 thin films are grown by pulsed injection metal-organic chemical vapor deposition (PI-MOCVD) at 600 °C, followed by the microfabrication of the memristive devices and extensive structural characterization. Furthermore, electrical characterization is performed to evaluate the key metrics of resistive switching behavior: retention, endurance, and variability. Importantly, the potential of the devices for analog computing is assessed through controlled multilevel switching and emulation of spike-timing-dependent plasticity (STDP). In addition, the ability to tune analog properties through control of the oxygen content in the L2NO4 layer is analyzed. In the next stage, to explore integration scalability, the devices are fabricated in both shared bottom electrode and cross-point architectures, with lateral dimensions scaled down to 5×5 µm2. The influence of fabrication strategies, particularly continuous and etched oxide layers, on device variability, forming voltage, switching kinetics, and analog performance is systematically studied. Finite element modeling is used to simulate electric potential and Joule heating distributions across the device stack, shedding light on the thermoelectric environment that governs the switching behavior. Furthermore, a detailed investigation of the resistive switching mechanisms of the TiN/L2NO4/Pt devices is carried out. A number of advanced characterization techniques are used to investigate the potential formation of a conductive filament in the device and to track oxygen migration during electrical operation. Together with the conduction mechanism analysis, these results lead to the formulation of a unified switching model that combines filamentary and interfacial switching mechanisms. This unique combination allows the coupling of outstanding analog capabilities with fast switching. Finally, the integration potential is addressed by evaluating devices fabricated with lanthanum nickelate films deposited at a back-end-of-line (BEOL)-compatible temperature of 450 °C (LNO450). Material characterization of the low-temperature films revealed the unique amorphous-nanocrystalline composite structure, which gives rise to a self-rectifying hysteresis with dynamic conductance modulation in the TiN/LNO450/Pt devices.

Titre : Étude et développement de dispositifs memristifs La2NiO4 pour l'informatique bio-inspirée
Mots-clés : dispositif memristive,calcul bio-inspiré,Mémoire à changement de valence
Résumé : Inspirés par l’architecture et l’efficacité du cerveau humain, les systèmes neuromorphiques visent à intégrer la mémoire et le traitement dans un même emplacement physique, permettant ainsi un calcul à faible consommation et à haute efficacité énergétique. Dans ce contexte, les dispositifs memristifs capables de stocker et de moduler des états de conductance analogiques sont considérés comme des éléments clés pour l’implémentation matérielle des synapses et des neurones artificiels. Récemment, des travaux ont démontré le potentiel d’exploiter des dispositifs memristifs TiN/La2NiO4+δ/Pt en tant que synapses artificielles. La2NiO4+δ (L2NO4) présente une sur-stœchiométrie en oxygène et peut accueillir un large éventail de teneurs en oxygène excédentaire (δ). La présence d’ions oxygène interstitiels hautement mobiles dans L2NO4, combinée à l’électrode TiN, favorise la formation d’une sous-couche TiNxOy à l’interface métal/oxyde, qui joue un rôle clé dans le fonctionnement du dispositif. Cette thèse présente une étude approfondie des dispositifs memristifs TiN/L2NO4/Pt, en se concentrant sur leur application en tant que synapses artificielles dans des réseaux de neurones à impulsions (SNN). Les couches minces de L2NO4 sont déposées par PI-MOCVD à 600 °C, suivie de la microfabrication des dispositifs et d’une caractérisation structurale. Une caractérisation électrique est menée afin d’évaluer les principaux paramètres du comportement en commutation résistive : rétention, endurance et variabilité. Le potentiel de ces dispositifs pour le calcul analogique est mis en évidence à travers la commutation multiniveau contrôlée et l’émulation de la STDP. Par ailleurs, la possibilité d’ajuster les propriétés analogiques par le contrôle de la teneur en oxygène dans la couche de L2NO4 est étudiée. Dans une seconde étape, afin d’évaluer la scalabilité de l’intégration, les dispositifs sont fabriqués dans des architectures à électrode inférieure partagée et à croisement, avec des dimensions latérales réduites jusqu’à 5×5 μm2. L’influence des stratégies de fabrication, notamment les couches d’oxyde continues et gravées, sur la variabilité des dispositifs, la tension de formation, la cinétique de commutation et les performances analogiques est étudiée de manière systématique. Une modélisation par éléments finis est utilisée pour simuler la répartition du potentiel électrique et de l’échauffement Joule dans l’empilement, apportant un éclairage sur l’environnement thermoélectrique qui régit le comportement de commutation. En outre, une étude détaillée des mécanismes de commutation résistive dans les dispositifs TiN/L2NO4/Pt est menée. Plusieurs techniques de caractérisation avancées sont utilisées pour étudier la formation potentielle d’un filament conducteur dans le dispositif, ainsi que pour suivre la migration d’oxygène lors du fonctionnement électrique. Combinés à l’analyse des mécanismes de conduction, ces résultats permettent de proposer un modèle unifié de commutation, combinant des mécanismes filamentaires et interfaciaux. Cette combinaison unique permet d’allier d’excellentes capacités analogiques à une commutation rapide. Enfin, le potentiel d’intégration est abordé à travers l’évaluation des dispositifs fabriqués à partir des couches déposées à une température compatible avec BEOL, soit 450 °C (LNO450). La caractérisation structurale des couches déposées à basse température a révélé une structure composite amorphe/nanocristalline, à l’origine d’une hystérésis auto-rectifiante avec modulation dynamique de la conductance dans les dispositifs TiN/LNO450/Pt.